供稿人:邱正平、田小永 供稿单位:西安交通大学机械制造系统工程国家重点实验室 发布日期:2022-12-06
寻找高效且可重复使用的高级氧化过程催化剂是解决严重水污染问题的关键。虽然在过去几十年中开发了许多纳米催化剂,但其可回收性以及可持续的高催化效率仍然具有挑战性。本文提出了一种设计高效且可重复使用的催化剂的新策略,即将铜作为还原剂引入金属玻璃(MG)基催化剂中,并通过激光3D打印技术构建三维分层多孔结构。印刷态3D多孔MG/Cu催化剂在降解RhB方面表现出优异的催化效率,归一化速率常数约为商用纳米零价铁的620倍,优于迄今为止大多数报道的芬顿型催化剂。引人注目的是,催化剂表现出良好的可重用性,可以使用100多次(迄今为止的最高记录),而不会出现明显的效率下降。结果表明,铜掺杂可以改善表面还原性并促进电子转移,使3D打印的MG/Cu催化剂具有可持续活性的富Fe(II)表面,因此具有前所未有的可重用性。这项工作为先进催化剂的开发提供了一条广泛适用的设计路线,该催化剂在废水处理中具有突出的活性和可重复使用性。
图1 多层级孔MG/Cu用于高效废水处理
MG材料中固有的无序原子结构可以产生松散堆积的原子键和增强的电子转移能力,从而提高降解效率。然而到目前为止,大多数MG催化剂都是通过熔融纺丝制造的,限制MG催化剂主要以薄带的形式存在,通常具有较小的比表面积和低刚度,这些特性不利于催化效率和可重用性。
图2选择性激光熔化(SLM) 3D打印技术3DP MG/Cu工艺示意图
华中科技大学研究人员利用气体雾化将Fe68Mo5Ni5Cr2P12.5C5B2.5制备MG粉末并与商业Cu粉末以70:30重量比混合,然后使用选择性激光熔化(SLM)3D打印机制造MG/Cu复合催化剂。铜可作为还原剂来加速Fe(III)到通过激光3D打印制备的三维多孔FeP基MG上的Fe(II)氧化还原过程。在没有任何后处理的情况下,3D打印(3DP)多孔MG/Cu对降解染料表现出显著的内在活性,例如,催化反应速率常数比商业ZVI高620倍,并且优于大多数其他芬顿催化剂,包括迄今为止报道的各种MG催化剂。更令人兴奋的是,这些催化剂表现出前所未有的可重复使用性,可以循环100多次,而催化活性没有明显衰减。结果表明,添加Cu作为还原剂对于实现3DP金属玻璃基催化剂极高的催化效率和令人印象深刻的可重用性至关重要。